近日,中國科學技術大學合肥微尺度物質(zhì)科學國家研究中心教授曾杰團隊,通過精準的單原子錨定位點設計,制備出一種可以高效催化電化學陽極反應的單原子催化劑。相關成果分別發(fā)表于《自然—通訊》《美國化學會志》,并被選為《美國化學會志》封面論文。
研究人員采用電化學沉積技術,選擇性地將銥單原子錨定在羥基氧化鈷載體表面氧原子的三重中空位點處和氧空位處。測試表明,錨定在氧空位處的銥單原子展現(xiàn)出更優(yōu)異的電化學陽極反應性能。機理研究發(fā)現(xiàn),對于錨定在氧原子的三重中空位點處的銥單原子催化劑,銥—鈷之間的強電荷相互作用增強了鈷位點對反應中間體的吸附。而對于錨定在氧空位處的銥單原子催化劑,銥—鈷之間電荷效應不明顯。但是,銥單原子特殊的配位結(jié)構(gòu)會與電化學陽極反應中間體之間形成氫鍵相互作用,最終通過構(gòu)型效應穩(wěn)定了中間體,降低了反應能壘。
此外,研究人員通過將配位環(huán)境相同的銥單原子分別錨定在羥基氧化鈷載體的晶格處和表面氧空位處,構(gòu)造出了兩種不同的單原子—載體界面結(jié)構(gòu),并以此來探究原子級界面對電化學陽極反應的調(diào)控機制。
結(jié)果發(fā)現(xiàn),處于晶格位點的銥—氧八面體與近鄰共邊的鈷—氧八面體之間會產(chǎn)生電荷轉(zhuǎn)移,導致鈷位點對電化學陽極反應中間體的吸附增強。而錨定在羥基氧化鈷表面的銥—氧八面體則通過共點的氧與鈷—氧八面體連接,在催化劑表面形成了一個獨特的銥—氫氧—鈷界面,并通過空間相互作用調(diào)控了關鍵反應中間體在其表面的吸附構(gòu)型,從而大幅提升了該催化劑的電化學陽極反應性能。
該研究從原子尺度揭示了單原子錨定位點對其電催化性能的調(diào)控機制,也為設計高效的電化學陽極析氧反應催化劑提供了新思路。(見習記者王敏)
關鍵詞: 高效催化電化學陽極反應 高效單原子催化劑 銥單原子錨定 羥基氧化鈷載體
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