華南理工大學前沿軟物質(zhì)學院教授林志偉與美國國家標準與技術研究院(NIST)研究員鄭銘,利用DNA首次實現(xiàn)了單壁碳納米管(SWCNTs)的可控有序修飾。相關研究近日發(fā)表于《科學》。審稿人對相關研究成果給予了高度評價,認為該工作完成了過去很多研究者嘗試但收效甚微的宏大目標,是該領域的重大進展。還有評論指出,他們設計出了有望給電子產(chǎn)品帶來革命性影響的材料。
SWCNTs是由單層碳原子組成的一維管狀納米材料,具有優(yōu)異的光學、電學、力學、熱學等性能,被廣泛應用于電子器件、光學儀器、疾病檢測等諸多領域。SWCNTs的化學修飾可以改變其晶格結(jié)構(gòu),進而改變電學和光學性能,對發(fā)展新型材料如有機超導材料、量子材料意義重大,是國際前沿研究方向。但由于SWCNTs中所有碳原子的化學環(huán)境相同,其可控化學修飾是該領域長期存在的一項重大挑戰(zhàn)。
該研究通過簡單的DNA序列設計和精密的結(jié)構(gòu)表征,為SWCNTs可控化學修飾開辟了一個全新思路。林志偉表示,“精確可控的修飾方法,使得科學家有望像服裝設計師一樣,按自己的想法‘可定制化’地設計SWCNTs化學結(jié)構(gòu),以實現(xiàn)特殊的性能,例如超導性能和量子性能等,進而實現(xiàn)在航空航天、量子計算機、量子通信、新一代生物醫(yī)療等領域的前沿應用。”
研究人員將含有鳥嘌呤堿基(G)的DNA序列纏繞至多種單手性SWCNTs的表面,通過調(diào)控SWCNTs種類、DNA序列和構(gòu)象,實現(xiàn)預先定制反應位點。在525納米光照下激發(fā)玫瑰紅(Rose Bengal)產(chǎn)生單線態(tài)氧,進而引發(fā)G與SWCNTs發(fā)生反應。之后利用吸收光譜、光致發(fā)光光譜、拉曼光譜對產(chǎn)物結(jié)構(gòu)進行表征。
研究人員設計了一系列有相同G含量但G相對位置不同的DNA(2G-n),出乎意料地發(fā)現(xiàn)C3GC7GC3(2G-7)和(8,3)SWCNTs的反應產(chǎn)物,在拉曼、熒光光譜中與SWCNTs晶格缺陷相關的峰強出現(xiàn)了極小值,表明在SWCNTs中形成了有序排列的晶格缺陷,即有序排列的反應位點。
研究人員利用冷凍電鏡對C3GC7GC3-(8,3)的結(jié)構(gòu)進行表征和重構(gòu),證實了有序的DNA螺旋結(jié)構(gòu)。通過計算機模擬所構(gòu)筑的理論模型與冷凍電鏡的重構(gòu)模型相互驗證,清楚地揭示了反應機理,并進一步證明了晶格缺陷(G反應位點)在SWCNTs表面等間距的有序排列。基于精確可控的SWCNTs修飾方法,有望按可定制化的方式重塑SWCNTs原有的晶格結(jié)構(gòu)和光電性能,為發(fā)展有機超導材料、拓撲材料等變革性材料提供重要的理論和實驗依據(jù)。(記者朱漢斌)
關鍵詞: 碳納米管可控有序修飾 單壁碳納米管 一維管狀納米材料 晶格缺陷
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